故事以前作《科学小飞侠Crowds》的后续剧情展开。距离“立川事件”已经过了一年，当初贝尔库·卡切赋予尔乃美家累的力量“CROWDS”在日本首相菅山的推广之下已在人类社会当中广泛普及。然而仍然存在着对此感到不满的人们，此时菅山遭到不明人士的袭击，GATCHAMAN的全新战斗就此揭开序幕。
近未来，人类科技空前进步。与此同时，邪恶也在世界范围内肆意蔓延。拥有优秀科学家团队和先进机械研发技术的机械皇帝妄图称霸世界。他建立起一个庞大的机器王国，下面的战士配有名为“B'T”高智能机器人。凭借于此，机械王国所向披靡，无往不利。在机械皇帝之下另有四个地位尊贵显赫的四灵将，四灵将之一华莲偶然得知机械皇帝的真面目，于是带着她的B'T逃脱，最终她隐居在神居岛，担任少年铁兵的教练。 5年后，铁兵的兄长——天才机械科学家钢太郎在某国的机械博览会上遭到机械皇帝的绑架。铁兵为救兄长秘密潜入机械王国，偶然机会更使华莲早已报废的B'T复活，并将之命名为B'T X。这对搭档开始向着神秘、强大的机械王国进发。在这一过程中，机械皇帝的真面目也逐渐被揭开……
ブシロードのトレーディングカードゲーム「カードファイト!! ヴァンガード」を原作とするテレビアニメ・シリーズの第五期。第四期で一区切りを迎えた物語からは大半の登場人物が入れ替わり、主人公の新導クロノを中心とする新たな物語へと突入する。本作から梅本唯が新たに監督を務め、シリーズ構成は「ラストエグザイル -銀翼のファム-」「悪魔のリドル」の吉村清子にバトンタッチされた。キャラクターデザインは引き続き、とみながまりが担当している。 ある日、中学生の新導クロノは下駄箱に謎のカードの束と一枚の地図が置かれているのを発見する。それは“ヴァンガード”というカードゲームのものであり、“ギアクロニクル”と呼ばれる誰も見た事のない幻のカードだった。“ヴァンガード”の世界を知り、綺場シオンや安城トコハとの出会いを経て、クロノの運命は大きく動き始める。
