从行星波利斯逃脱等待重返地球的空间盘龙号，自称“雷奥尼克斯猎人”的神秘男子侵入其中。同时，其他的宇宙人们也正暗中开始行动，ZAP SPACY的船员们被捲入了这场争斗的漩涡中。就像凯特的遗言一样，崭新的雷奥尼克斯格斗已经开始了！？
故事以前作《科学小飞侠Crowds》的后续剧情展开。距离“立川事件”已经过了一年，当初贝尔库·卡切赋予尔乃美家累的力量“CROWDS”在日本首相菅山的推广之下已在人类社会当中广泛普及。然而仍然存在着对此感到不满的人们，此时菅山遭到不明人士的袭击，GATCHAMAN的全新战斗就此揭开序幕。
ブシロードのトレーディングカードゲーム「カードファイト!! ヴァンガード」を原作とするテレビアニメ・シリーズの第五期。第四期で一区切りを迎えた物語からは大半の登場人物が入れ替わり、主人公の新導クロノを中心とする新たな物語へと突入する。本作から梅本唯が新たに監督を務め、シリーズ構成は「ラストエグザイル -銀翼のファム-」「悪魔のリドル」の吉村清子にバトンタッチされた。キャラクターデザインは引き続き、とみながまりが担当している。 ある日、中学生の新導クロノは下駄箱に謎のカードの束と一枚の地図が置かれているのを発見する。それは“ヴァンガード”というカードゲームのものであり、“ギアクロニクル”と呼ばれる誰も見た事のない幻のカードだった。“ヴァンガード”の世界を知り、綺場シオンや安城トコハとの出会いを経て、クロノの運命は大きく動き始める。
