故事的主角是以治退专吃人类魂魄ヴァイアラス为职业的的露西亚,跟她一起与魔人战斗的还有偶然被露西亚的胸针刺到卷入事件之中而得到了神秘力量的少女。有一天露西亚在和一个叫与识的青年在公园中遭到了使用雷之力的少女的袭击,出于想要保护与识的强烈意愿,不知不觉中露西亚自身不可思意的力量也被唤醒了,于是接受了名桥的实验委托……
故事以前作《科学小飞侠Crowds》的后续剧情展开。距离“立川事件”已经过了一年,当初贝尔库·卡切赋予尔乃美家累的力量“CROWDS”在日本首相菅山的推广之下已在人类社会当中广泛普及。然而仍然存在着对此感到不满的人们,此时菅山遭到不明人士的袭击,GATCHAMAN的全新战斗就此揭开序幕。
ブシロードのトレーディングカードゲーム「カードファイト!! ヴァンガード」を原作とするテレビアニメ・シリーズの第五期。第四期で一区切りを迎えた物語からは大半の登場人物が入れ替わり、主人公の新導クロノを中心とする新たな物語へと突入する。本作から梅本唯が新たに監督を務め、シリーズ構成は「ラストエグザイル -銀翼のファム-」「悪魔のリドル」の吉村清子にバトンタッチされた。キャラクターデザインは引き続き、とみながまりが担当している。 ある日、中学生の新導クロノは下駄箱に謎のカードの束と一枚の地図が置かれているのを発見する。それは“ヴァンガード”というカードゲームのものであり、“ギアクロニクル”と呼ばれる誰も見た事のない幻のカードだった。“ヴァンガード”の世界を知り、綺場シオンや安城トコハとの出会いを経て、クロノの運命は大きく動き始める。